Episode 1 : Chuck versus the Pink Slip Chuck se sert des nouvelles améliorations de l'intersecret pour devenir un espion à part entière, mais il échoue à l'école d'espionnage et perd Sarah. Morgan veut aider Chuck, et revient de l'école Benihana (école de cuisine d'une chaine de restaurant japonais)...
Episode 2 : Chuck versus the Three Words Chuck a une nouvelle mission pendant laquelle il compte bien régler ses problèmes de couple, mais il doit apprendre à contrôler ses émotions pour réussir. Carina, la meilleure amie de Sarah, arrive en ville avec son fiancé Karl...
Episode 3 : Chuck Versus the Angel de la Muerte Malgré les efforts de Chuck pour protéger sa famille de sa vie d'espion, Ellie et son mari se retrouvent au coeur d'un incident diplomatique. Chuck demande alors à Awesome de protéger un dictateur en visite aux Etats-Unis, le Premier Ministre Goya, qui est la cible d'un assassinat...
Episode 4 : Chuck Versus Operation Awesome Chuck doit apprendre à son beau-frère à être un véritable espion. Alors qu'ils sont en mission, ils rencontrent le mystérieux Daniel Shaw. Pendant ce temps, Morgan doit gérer les dernières bêtises de Jeff et Lester après avoir été promu assistant manager.
Episode 5 : Chuck Versus First Class L'agent de la CIA Daniel Shaw confie à Chuck sa première mission en solo à Paris, en ignorant les réserves de Sarah et Casey. Dans le vol vers la France, Chuck rencontre Hannah et flashe sur un autre passager - l'imposant Hugo Panzer. Pendant ce temps, Casey doit aider Morgan à battre Jeff et Lester pour le contrôle du Buy More...
Episode 6 : Chuck Versus Nacho Sampler Chuck doit former Hannah à son travail au buy more et en même temps transformer un agent ennemi en membre de la C.I.A.
Episode 7 : Chuck Versus the Mask Morgan et Ellie essayent de comprendre le secret de Chuck pendant que celui-ci essaye de voler un objet de l'Alliance. Sarah n'apprécie pas que Shaw essaye d'avoir une relation plus que professionnelle avec elle.
Episode 8 : Chuck Versus the Fake Name Chuck essaye de faire avancer sa relation avec Hannah en allant dîner avec elle chez Ellie mais il doit en même temps rentrer dans la peau de l'un des assassins les plus dangereux du monde.
Episode 9 : Chuck Versus the Beard
Episode 10 : Chuck Versus the Tic Tac Lors d'une mission d'entrainement, Casey exécute une mission parallèle pour son ancien chef, James Keller, ce qui l'amène à commettre une trahison. Il est envoyé en prison. Apprenant le nouvelle, Chuck et Sarah vont tenter de libérer leur ami et de prouver son innocence. Pendant ce temps, Devon essaie de tout faire pour mettre Ellie en sécurité en voulant quitter Burbank et partir avec Médecins Sans Frontières en Afrique. Mais celle-ci obtient le job de ses rêves.
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